1. 서 론
원자로 압력용기 (Reactor Pressure Vessel, RPV)는 핵분열 반응이 일어나는 노심을 포함하는 원자력 발전소의 주기기로서 원자력 발전소의 안전한 가동을 위해서는 원자력 압력용기의 설계 및 적절한 소재의 선정이 매우 중요하다. 원자로 압력용기용 소재는 고온, 고압, 중성자 조사 등의 가혹한 가동환경에서도 높은 강도와 인성이 요구된다. 이러한 요구 물성과 함께 경제성을 고려하여, 과거로부터 C-Mn강, Mn-Mo 합금강 등을 거쳐1), 현재는 SA508 저합금강이 압력용기 제작에 널리 적용되고 있다. SA508 Gr.3강은 Mn-Ni- Mo계 저합금강으로 620MPa 이상의 높은 강도와 우수한 파괴인성 특성을 가진다2,3). 그러나 이러한 SA508 저합금강은 내식성이 열위하기 때문에 실제 압력용기에 사용되기 위해서 압력용기 내부 표면에 스테인리스강, 인코넬 합금 등을 클래딩하여 사용하고 있다.
Liu et al.4)은 저합금강과 308L 스테인리스강 클래딩 계면의 용융선 특성을 분석하였다. 용융선 바로 아래의 저합금강 영역에서 용융선의 곡률에 따라 ferrite 또는 martensite가 형성되는 미세조직 차이가 발생함을 확인하였으며, 공통적으로 탄화물 결핍대가 존재함을 확인하였고, 이러한 조직 변화와 경도 분포가 밀접한 연관이 있음을 보고하였다. Jung et al.5)은 SA508 Gr.3 Cl.1 저합금강에 Alloy 82 및 308L 분말을 적용한 레이저 클래딩 후, 미세조직과 기계적 성질을 연구하였다. 레이저 클래딩 공정으로 낮은 희석률과 안정적인 클래딩 조성을 확보하였으며, 클래딩 계면부 미세조직과 열영향부의 경도 분포를 연관지어 분석하였다. Wang et al.6)은 SA508-309L-308L 클래딩 샘플을 제작하여 위치별 미세조직 및 경도분포를 연구하였다. SA508-309L 계면에서 type Ⅰ, Ⅱ 결정립계가 형성됨을 확인하였으며, 309L-308L 계면에서는 응고 시에 에피텍셜 성장(epitaxial growth)이 발생함을 확인하였다. 또한 계면 인근의 경도 상승은 잔류 응력과 합금원소의 희석에 따른 결과임을 보고하였다. 다음으로 Wahlmann et al.7)은SA508 Gr.3 저합금강에 대해 니켈계 합금 또는 스테인리스강을 전자빔 클래딩하여, 에피텍셜 성장과 martensite 생성 억제를 통해 계면 특성과 수소취성 저항성이 개선될 수 있음을 확인하였다.
본 연구에서는 SA508 Gr.3 저합금강 GMAW 클래드 용접부 특성을 평가하기 위해 앞선 연구들과 유사한 연구를 수행하였다. 이를 위해 GMAW 공정을 이용하여 SA508 Gr.3 저합금강 표면에 309L wire (첫번째 층) 및 308L wire (두 번째 & 세 번째 층)를 클래딩 한 후 용접 후열처리 (Post Weld Heat Treatment, PWHT)를 실시하였다. PWHT 이후, 클래드 용접부 위치별 (SA508 모재, SA508 열영향부 및 308L/309L 클래딩층) 미세조직은 광학현미경(optical microscopy, OM), 주사전자현미경(scanning electron microscopy, SEM) 및 전자후방산란회절(electron backscattered diffraction)을 이용하여 분석하였으며, 위치별 기계적 성질은 비커스 경도 시험을 통해 평가하였다. 마지막으로 클래딩 용접부 위치별 미세조직과 기계적 성질 간의 상관관계에 대해 고찰하였다. 이러한 연구는 모재와 클래딩층 간의 조성 차이에 의해 발생하는 합금원소의 희석 및 이에 따른 클래딩부의 미세조직과 기계적 성질 변화를 살펴봄으로써 클래딩 공정조건을 최적화하는데 도움이 될 수 있을 것으로 판단된다.
2. 실험 방법
본 연구에 사용된 SA508 Gr.3 Cl.2 (이하 SA508) 강과 309L, 308L wire의 화학성분을 Table 1에 나타내었다. SA508 소재는 단조 후 QT(Quenching & Tempering) 열처리 공정을 통해 제조되었다. 이때, QT 열처리를 위해 먼저 885℃에서 8시간 동안 유지 후 퀜칭을 실시하였으며, 이후 640℃에서 7시간 동안 템퍼링을 실시한 후 공랭하였다.
Table 1
Chemical compositions (wt%) of SA508 Gr.3 Cl.2 steel and stainless steel wires
다음으로 이러한 공정을 통해 제조한 SA508 모재를 예열한 뒤 그 위에 GMAW 공정을 이용하여 309L wire를 첫 번째 층, 308L wire를 두 번째, 세 번째 층으로 클래딩 하였다. 이와 같이 클래딩 초층을 309L, 이후 후속층을 308L을 이용하여 클래딩하는 이유는 SA508 모재와 클래딩층 간의 계면에서의 합금원소 희석을 고려한 설계이다. 즉, SA508 모재와 클래딩층 간의 계면과 인접한 클래딩층에서는 클래딩 중에 합금원소의 희석에 따라 Cr과 Ni의 함량이 낮아지게 되며, 이러한 Cr, Ni 함량의 감소를 고려하여 Table 1에서 확인할 수 있듯이 후속층의 308L 대비하여 Cr, Ni 함량이 높은 309L을 이용하여 초층 클래딩을 실시한다. 이상의 방법을 통해 제작된 클래드 용접부의 개략도를 Fig. 1에 나타내었으며, 클래딩을 위해 적용한 용접 공정조건은 Table 2에 정리하였다. 클래딩은 한 층에 대해 8-9패스 실시되었으며, 마지막으로 클래딩이 완료된 시험편에 대해 615℃에서 41시간 동안 용접 후열처리를 실시하였다.
Table 2
Welding parameters for GMAW cladding
| Layer | Material | Pre-heat temperature, °C | Heat input, kJ/cm |
|---|---|---|---|
| 1stlayer | 309L wire | Min. 121 °C | 18.5 ~ 21.9 |
| 2nd layer | 308L wire | 17.8 ~ 18.6 | |
| 3rd layer | Min. 20 °C | 18.0 ~ 20.0 |
이상의 방법을 통해 제작된 클래드 용접부의 단면 미세조직 분석 및 위치별 물성 평가를 위해 Fig. 1에 빨간색 점선으로 표시된 영역을 절단하였다. 클래드 용접부 단면의 위치별 미세조직은 OM, SEM, EBSD 분석을 통해 확인하였다. 이때, OM과 SEM 관찰을 위해 클래드 용접부에서 SA508에 해당하는 모재부와 열영향부(HAZ)는 5% 나이탈 용액, 309L과 308L에 해당하는 클래딩층은 왕수용액(염산 75 ml + 질산 25 ml)을 이용하여 에칭을 실시하였다. 한편, EBSD 분석을 위한 시험편은 Colloidal silica suspension을 이용한 연마를 통해 준비하였다. 마지막으로 클래드 용접부 단면 위치별 기계적 성질은 0.2kgf의 하중 조건에서 비커스 경도 시험을 통해 평가하였다.
3. 결과 및 고찰
3.1 SA508 모재 미세조직
Fig. 2는 클래딩 과정에서 열 영향을 받지 않은 SA508 저합금강 모재 부분의 미세조직 사진을 보여주고 있다. 저배율의 광학현미경 사진(Fig. 2(a))에서 밝은 영역과 함께 어두운 띠가 관찰되었고, 본 연구에서는 이러한 영역을 각각 normal region, black strip region으로 명명하였다. 광학현미경에서 관찰된 명암이 밝은 영역(normal region)을 SEM으로 관찰한 결과, Fig. 2(b-c)에 보이는 것과 같이 bainitic ferrite 기지에 탄화물 석출되어 있는 tempered bainite 조직이 관찰되었다. 이는 앞서 서술한 바와 같이 모재 제조를 위해 실시한 열처리 공정 시, 퀜칭 중에 생성된 bainite가 템퍼링을 거치며 tempered bainite로 변태된 결과이다. 반면, Fig. 2(d-e)와 같이, black strip region에서는 normal region에 비해 탄화물이 더욱 조밀하게 석출되어 있으며 tempered martensite 조직이 많이 관찰된다. 이와 같은 Black strip region은 SA508 모재 제작 과정에서 합금원소의 국부적인 편석(Macro-scopic segregation)에 의해 형성된 것으로 보이며, 다른 연구에서도 보고 된 바가 있다6,8,9). 즉, 합금원소의 국부적인 편석에 의해 black strip region은 normal region에 비해 높은 경화능을 가지며, 이에 따라 Fig. 2(d-e)와 같이 경한 조직이 발달하는 것으로 판단된다. Fig. 3은 normal region과 black strip region을 가로지르는 EDS line 스캔 결과를 나타낸다. SEM 이미지에서 black strip region은 광학현미경 사진과 반대로 조밀한 탄화물에 의해 명암이 다소 밝게 나타난다. Black strip region은 normal region에 비해 Mn, Mo, Ni의 평균 함량이 다소 높은 것을 보여주며, 이는 앞서 서술한 바와 같이 모재의 단조 및 열처리 과정에서 합금 원소들의 분배가 충분히 일어나지 않았음을 의미한다.
3.2 SA508 - 309L 계면 미세조직
Fig. 4는 SA508과 309L (클래드 초층) 사이의 계면 미세조직을 EBSD로 분석한 결과를 나타낸다. 클래딩 과정에서 SA508강 위에 309L 와이어가 용융된 직후 냉각 시 용융선(Fusion line) 직상에서는 type Ⅰ, Ⅱ boundaries6,10)가 형성되며 오스테나이트로 응고되었고, 이후 용융선으로부터 멀어진 곳에서 ferrite가 함께 생성되었다. Fig. 4에서 표기한 type Ⅱ boundary는 용융선 인근 클래딩층에서 용융선과 평행하게 발달한 결정립계를 지칭하며, type Ⅰ boundary는 용융선과 type Ⅱ boundary를 잇는 결정립계를 지칭한다6). 용융선 바로 위쪽에 관찰되는 BCC 영역(Fig. 4(a-b)의 Unmixed region)은 martensite 조직을 가지며10), 이는 클래딩 과정에서 SA508 표면 일부가 용융되어 금속 방울로 된 이후 309L 용융풀과 함께 유동하며 응고되는 짧은 시간 동안 충분히 섞이지 않았기 때문에 형성된 것으로 보여진다6). Fig. 5는 용융선에 수직한 방향으로 309L과 SA508을 가로지르는 EDS line 스캔 결과를 보여주고 있으며, SA508과 309L 계면에서 Cr, Ni과 같이 309L에 다량 포함되어 있는 합금원소들의 희석이 관찰된다. Fig. 5의 SEM 이미지에서 밝게 보이는 영역이 용융선을 나타내며, 이러한 용융선에서는 클래딩 중에 합금원소가 희석됨에 따라 경화능이 증가하고 빠른 냉각속도로 인해 martensite 조직이 형성되었다.
Fig. 4
Results of EBSD analyses at the interface region between 309L (1st clad layer) and SA508 base steel, (a) EBSD Inverse pole figure (IPF) map and (b) phase map
Fig. 5
SEM micrograph and EDS analysis at the interface between 309L (1st clad layer) and SA508 base steel
Fig. 6은 용융선으로부터 SA508 모재 방향으로 0.15mm 떨어진 곳으로, 클래딩 중 용접 열사이클에 의해 발생한 열영향부(CGHAZ) 미세조직을 보여주고 있다. 앞서 모재에서 관찰된 Black strip region은 Fig. 6(a)에 표기된 (d-e) region에서 보듯이 열영향부(heat-affected zone, HAZ)에서도 연속적인 띠 모양으로 존재 하였다. 한편, 용융선 근처의 CGHAZ에서는 모재와 달리 black strips 영역이 다소 희미해지는 경향이 나타났다. Normal region (Fig. 6(b-c))과 black strip region (Fig. 6(d-e))의 미세조직은 모두 tempered martensite와 tempered bainite가 혼재된 조직으로 확인되며, 모재 대비 석출물 분율이 감소된 것으로 확인된다. 이는 용융선 근처에서는 높은 온도에 의해 합금원소의 분배가 충분히 이루어지고, 탄소가 클래딩 층으로 확산되어 빠져나갔기 때문으로 판단된다.
Fig. 6
SEM micrographs of CGHAZ near the fusion line, (a) low magnification image, (b-c) normal region, and (d-e) black strip region
Fig. 7, 8은 각각 용융선으로부터 SA508 모재 방향으로 일정 간격으로 관찰한 normal region 및 black strip region의 미세조직을 보여주고 있다. Fig. 7에서 보듯이 normal region에서는 용융선으로부터 거리가 멀어질수록 점진적으로 martensite 분율이 감소한다. 이는 용융선으로부터 거리가 멀어짐에 따라 HAZ의 Peak 온도가 점진적으로 낮아진 것과 연관이 있다. 즉, 용융선으로부터 거리가 멀어짐에 따라 고온에서 오스테나이트의 결정립의 조대화 정도가 점진적으로 낮아져, 그에 따라 경화능이 감소하고 냉각 시 martensite로 변태되는 분율이 낮아진 것으로 판단된다. 즉, 용융선으로부터 약 1.8mm까지 멀어짐에 따라 HAZ의 Peak 온도가 점진적으로 낮아졌기 때문에 CGHAZ에서부터 FGHAZ까지 미세조직이 위와 같이 변한 것으로 보여진다. 한편, 용융선으로부터 2mm 이상 멀리 떨어진 곳에서는 모재와 유사한 tempered bainite 조직을 확인할 수 있다(Fig. 7(e-f)). 반면, Fig. 8에서 확인할 수 있듯이 black strip region은 normal region과 다른 HAZ 미세조직이 관찰되었다. 용융선으로부터 같은 거리에 떨어져 있는 두 영역을 비교 하였을 때 black strip region에서 normal region에 비해 탄화물이 더욱 조밀하며 그 양이 더 많은 것으로 확인된다. 특히, Fig. 7(e-f)와 Fig. 8(e-f)를 비교하였을 때, 그 차이를 확연하게 볼 수 있다. 이러한 차이는 앞서 서술한대로 black strip region에서는 Mn, Mo등의 합금원소 편석에 의해 normal region에 비해 매우 높은 경화능을 가지기 때문에 발생한 결과로 판단된다.
3.3 스테인리스강 클래딩층 미세조직
Fig. 9는 클래딩층 각 layer를 관찰한 SEM 이미지를 보여주고 있다. Fig. 9(e)는 309L 첫 번째 클래딩층의 bottom부로서 SA508 과 제일 인접한 부분의 조직을 보여주고 있으며, Cellular 응고조직이 발달하는 것을 확인할 수 있다. 다음으로 Fig. 9(f)는 309L 첫 번째 클래딩층의 top부로서 Fig. 9(e) 보다 SA508로부터 멀리 떨어진 부분을 보여주고 있으며, Fig. 9(e-f)를 통해서 SA508 으로부터 멀어질수록 응고조직의 크기가 증가하는 것을 확인할 수 있다. 이는 용융풀이 응고하는 과정에서 SA508에 멀어질수록 냉각속도가 늦어지기 때문인 것으로 판단된다. Fig. 9(c-d)는 각각, 308L 두 번째 층에서 bottom부와 top부의 미세조직을 보여주고 있으며, 모두 응고조직과 함께 석출물이 생성된 것을 확인할 수 있다. Fig. 9(a-b)는 308L 세 번째 층의 미세조직으로 bottom부(Fig. 9(a))는 cellular 모양의 오스테나이트 응고조직이 관찰되며, top부(Fig. 9(b))는 Vermicular 모양의 응고조직이 주로 보여진다11). 같은 308L wire를 사용함에도 불구하고 두 번째 및 세 번째 층의 응고조직의 형태 차이가 존재하는 이유는 클래드 층별 위치별 냉각속도 변화가 영향을 미친 것으로 판단된다(Table 2 참조). Fig. 10은 308L의 두 번째 층의 응고조직 계면을 가로지르는 방향으로 EDS line 스캔한 결과를 나타낸다. Fig. 10의 결과를 통해서 Fig. 9(d)에서 관찰되는 석출물들은 높은 Cr, C 함량을 가지는 것을 확인할 수 있으며, 이에 클래딩 공정 또는 용접 후열처리 도중 석출된 Cr-rich 탄화물로 판단된다.
3.4 기계적 성질 평가
Fig. 11은 클래드 샘플의 위치별 경도 및 미세조직을 보여주고 있다. Fig. 11(a)에서 보듯이 SA508 모재(BM) 및 열영향부(HAZ)는 스테인리스강 클래딩층에 비해 다소 높은 경도값을 보이며, 이는 SA508 모재 및 열영향부는 오스테나이트 조직으로 구성되는 클래딩층에 비해 tempered martensite, tempered bainite와 같은 경한 상들이 분포하기 때문으로 판단된다. Fig. 11(f)는 SA508 모재에서 normal region의 경도로 Fig. 11(a)에서 약 180-200Hv로 측정되었다. 그러나 SA508 모재부에서 Fig. 11(e)와 같은 black strip region의 경도는 Fig. 11(a)에서 보듯이 약 220Hv까지 상승하였다. 이는 앞선 SEM 및 EDS 관찰 결과에서 알 수 있듯이, 더 많은 양의 탄화물과 합금원소 편석에 의한 강화 효과에 의한 것으로 판단된다. SA508은 열영향부(HAZ)에서는 용융선(FL)에 가까워질수록 경도는 약 180Hv부터 220Hv까지 점진적으로 증가하는 구간이 관찰되었다. 이는 용융선에 가까워질수록 martensite 분율이 점차 증가하기 때문으로 판단된다. 한편, 용융선 근처의 경도 분포는 그 변화의 폭이 매우 큰 것을 볼 수 있다. Fig. 11(d)는 용융선 바로 밑의 CGHAZ이며, 경도가 약 180Hv로 낮은 것으로 보아 클래딩 과정에서 탄소가 클래딩 쪽으로 확산되어 빠져나가 강화 효과가 줄어든 탄소 결핍층인 것으로 확인된다. 반면, Fig. 11(c)는 용융선과 Fig. 11(b)는 미혼합영역은 모두 martensite 조직을 가지며 이에 따라 약 300Hv 이상의 높은 경도를 보였다. 마지막으로 309L 초층의 경도는 약 220Hv 이고, 308L 두~세 번째 층의 경도는 약180-190Hv로 측정되었다. 즉, 클래딩층의 layer 간의 경도는 큰 차이가 없음을 확인하였다.
Fig. 11
Vickers hardness profile of the cladding sample, (a) the hardness profile from SA508 base steel to stainless cladding layer, (b) unmixed martensite region in 309L 1st layer, (c) martensite layer at fusion line, (d) martensite at CGHAZ near the fusion line, (e) the indentation at the base steel black strip region, (f) the indentation at the base steel normal region
4. 결 론
본 연구에서는 압력용기용 SA508 Gr.3 저합금강 표면에 309L wire 및 308L wire를 이용하여 GMAW 방식으로 클래딩을 실시한 후, 클래드 용접부 위치별 미세조직 및 기계적 성질을 연구하였으며, 주요 결과는 다음과 같다.
1) SA508의 모재는 기본적으로 bainitic ferrite 와 탄화물로 구성된 tempered bainite 조직을 가지며, 모재 제조 과정에서 합금원소의 국부적인 편석에 의해 생성된 것으로 추정되는 black strips region에서는 일반적인 모재 영역(normal region) 대비 탄화물의 분율이 더 높고 조밀하게 분포하는 것이 관찰되었다. 한편, 이러한 Black strips region은 모재 뿐만 아니라 클래딩 과정에서 발생한 모재의 열영향부(heat-affected zone, HAZ)에서도 연속적인 띠 모양으로 존재 하였다
2) SA508과 클래딩층 사이 계면 근처에서 martensite 조직을 가지는 미혼합영역(unmixed region)이 관찰되었으며, 이는 클래딩 과정에서 SA508 표면 일부가 용융되어 금속 방울로 된 이후 309L 용융풀과 함께 유동하며 응고되는 짧은 시간 동안 충분히 섞이지 않았기 때문에 형성된 것으로 보여진다. SA508과 클래딩층 계면의 용융선(Fusion line)은 martensite 가지는 것으로 확인되었으며, 용융선 직상의 309L 위치에서는 type Ⅰ, Ⅱ boundary가 관찰되었다.
3) 스테인리스강 클래딩층에서는 위치에 따라 Celluar, Vermicular 모양의 응고조직이 복합적으로 존재하였으며, 같은 층에서도 용융풀의 초기 응고조직보다 후기 응고조직의 결정립이 더 조대하였다.
4) SA508의 경도 분포는 용융선으로부터 멀어질수록 감소하는 경향이 나타났으나, black strips region에서는 martensite 및 탄화물에 의해 높은 경도를 보였다. 용융선 근처에서 경도분포의 변화 폭이 크게 나타났으며 이는 martensite 층 또는 탄소 결핍층 형성에 의한 것으로 확인되었다.
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