Warning: fopen(/home/virtual/kwjs/journal/upload/ip_log/ip_log_2023-10.txt): failed to open stream: Permission denied in /home/virtual/lib/view_data.php on line 88 Warning: fwrite() expects parameter 1 to be resource, boolean given in /home/virtual/lib/view_data.php on line 89 핵융합로 구조용 저방사강 용접금속 조성에 따른 미세조직 및 기계적 성질 변화에 관한 연구

핵융합로 구조용 저방사강 용접금속 조성에 따른 미세조직 및 기계적 성질 변화에 관한 연구

Microstructure and Mechanical Properties of Autogeneous GTA Weldments of Reduced-Activation Ferritic/Martensitic Steel and the Effects of Alloying Elements

Article information

J Weld Join. 2022;40(6):496-501
Publication date (electronic) : 2022 December 30
doi : https://doi.org/10.5781/JWJ.2022.40.6.5
문준오*,orcid_icon, 김경환*, 박이현**, 이창훈***
* 창원대학교 신소재공학부
* Department of Material Science and Engineering, Changwon National University, Changwon, 51140, Korea
** 한국핵융합에너지연구원 증식블랑켓연구팀
** Blanket Research Team, Korea Institute of Fusion Energy (KFE), Daejeon, 34133, Korea
*** 한국재료연구원 철강재료연구실
*** Steel Department, Advanced Metals Division, Korea Institute of Materials Science, Changwon, 51508, Korea
†Corresponding author: mjo99@changwon.ac.kr
Received 2022 December 05; Revised 2022 December 12; Accepted 2022 December 22.

Abstract

Five reduced-activation ferritic/martensitic (RAFM) steels containing different contents of Cr, Ta, and Ti were prepared and the weldability of these alloys were evaluated by autogeneous gas tungsten arc (GTA) welding. After welding, post weld heat treatment (PWHT) was performed at temperatures of approximately 730-750 °C. The microstructures of all alloys after PWHT consisted of a tempered martensite matrix and two types of precipitates, namely, M23C6 and MX. Both the tensile and yield strength of the GTA welds increased with an increase in Cr and Ta contents due to the enhanced solid solution and precipitation strengthening. An increase in Ti content promoted the precipitation of fine MX particles and thereby suppressed the precipitation of M23C6 carbide. This improved the impact toughness without a considerable loss of strength.

1. 서 론

저방사강(Reduced activation ferritic/martensitic steel, RAFM steel)은 미래 에너지원으로 각광받고 있는 핵융합 발전시스템의 구조용 소재로서 많은 연구가 진행되고 있다1-3). 저방사강은 화력발전용 소재로 널리 사용되어온 9Cr-1Mo계 내열강(P91, T91)과 유사한 화학성분을 바탕으로 9Cr-1Mo계 내열강에 포함되어 있는 고방사형 원소인 Mo과 Nb를 각각 W과 Ta으로 대체한 합금이다. 세계 각 나라에서는 Eurofer 97 (유럽), F82H (일본), CLAM (중국), IN-RAFM (인도) 등 각국 고유의 저방사강을 개발하고 있으며, 한국에서도 2010년 이후, 한국원자력연구원과 한국재료연구원을 중심으로 한국형 저방사강을 개발하여 왔다4,5).

한편, 최근에는 저방사강 모재 개발과 더불어 저방사강에 대한 용접특성 평가 및 용접재료 개발에 대한 연구들이 전 세계적으로 활발하게 진행되고 있다. Table 1은 문헌조사를 통해 저방사강 가스-텅스텐 아크용접 (Gas Tungsten Arc Welding, GTAW)을 위한 용접봉 개발 사례를 정리한 것이다6-10). Table에서 확인할 수 있듯이 중국과 유럽의 경우에는 모재와 동일한 성분을 가지는 용접봉을 제작하여 GTAW 용접특성을 평가하였다6,7). 이와 같이 용접봉 조성이 모재와 동일한 경우에는 모재와 별도로 실시해야 하는 용접봉 조성에 대한 인증을 생략할 수 있다는 장점이 있다. Table 1에서 일본이나 인도의 경우에는 모재 대비 용접봉에 Cr, Ta 함량을 낮추어 설계하였으며, 이는 높은 Cr 함량에 따른 용접부 δ-페라이트 형성 및 높은 Ta 함량에 따른 용접부 Ta-oxide 생성을 방지하기 위함이다8-10). Zhu et al.6)에 따르면 모재(0.1 wt%) 대비 높은 Ta을 첨가(0.5 wt%)하는 경우, 용접부에서는 1㎛ 이상의 Ta- rich oxide가 생성되어 용접부 연성이 급격히 떨어지는 것이 확인되었다.

Chemical compositions of the base steels and filler wires for GTA welding developed in each country6-10)

본 연구에서는 저방사강의 GTAW 용접용 Filler Wire 개발을 위한 기초 연구로서 Filler wire 후보 조성을 가지는 소형 판재를 제작 후, GTAW 용접을 통해 이에 대한 제살용접 (autogeneous welding)을 실시하였다. 이를 통해 후보 Filler wire를 적용한 GTAW 용접부를 모사하였으며, autogeneous 용접부에 대한 미세조직 및 기초 물성 평가를 통해 GTAW 용접부 특성을 평가하였다.

2. 실험 방법

Table 2는 본 연구에서 사용한 저방사강 GTAW 용접용 Filler wire 후보합금의 조성을 보여주고 있다. 앞서 언급한 바와 같이 본 연구에서는 저방사강의 GTAW 용접용 Filler Wire 개발을 위해 Filler wire 후보 조성을 가지는 소형 판재를 제작 후, 이에 대한 제살용접 (autogeneous welding)을 실시하여 후보 Filler wire를 적용한 GTAW 용접부를 모사하고자 하였다. 이를 위해 Table 2와 같이 Cr, W, Ta, Ti, Zr 함량을 변화시킨 5종의 저방사강 합금 샘플을 제작하였다. 합금 제작을 위해서 먼저 한국재료연구원에서 보유하고 있는 진공용해로(Vacuum Induction Melting furnace)를 이용하여 소형 잉곳(1kg급)을 제조하였으며, 이후 잉곳 샘플들을 1200°C로 재가열 한 후 열간압연을 통해 최종 두께 12mm의 판재 샘플을 제작하였다.

Chemical compositions of the RAFM plates investigated in the study

다음으로 제작된 판재 샘플에 대해 TIG 용접기를 이용하여 전류 280 A, 전압 12 V, 용접속도 10 cm/min의 조건 하에서 autogeneous 용접을 실시하였다. 용접 후, 각 샘플에 대해 730-750°C 사이에서 30분 동안 후열처리(Post Weld Heat Treatment, PWHT)를 실시하였다.

PWHT 후, 각 샘플의 용접부 미세조직은 광학현미경 (Optical microscopy, OM)과 주사전자현미경 (Scan- ning Electron Microscopy, SEM)을 이용하여 관찰하였다. 미세조직 관찰을 위해서 먼저 샘플을 SiC paper를 이용하여 기계적으로 연마한 후, 에탄올 (85 ml), 염산 (10 ml), 질산 (5 ml)을 혼합한 용액을 이용하여 에칭을 실시하였다. 용접부의 기계적 성질은 상온 인장시험과 샤르피 충격시험을 통해 평가하였다. 이때, 샤르피 충격시험은 0°C에서 실시하였다. 본 연구에서 0°C 충격특성을 평가하는 이유는 저방사강을 핵융합로에 적용 시에 중성자 조사에 따라 중성자 조사 취화가 발생하여 DBTT (Ductile-to Brittle Transition Tem- perature)가 상승하고 USE (Upper shelf energy)가 낮아지는 등 충격특성이 하락하는데 이를 대비하여 일반적으로 저방사강에서는 0°C 이하의 낮은 온도에서의 충격특성을 평가하기 때문이다. 한편, 본 연구에서는 autogeneous 용접 후, 협소한 용접부 크기를 고려하여 All weld tensile test의 경우 다음의 Fig. 1과 같이 ASTM 규격 대비 축소한 치수를 가지는 시험편을 제작하여 인장시험을 실시하였다.

Fig. 1

Dimension of tensile test specimen detached from autogeneous GTA welds

마지막으로 화학성분 변화에 따른 용접부 미세조직과 기계적 성질과의 상관관계를 해석하기 위해 상용 열역학계산 프로그램인 Thermo-Calc. software (TCFE 12 database)를 이용하여 용접부 평형 상분율을 계산하였다.

3. 실험 결과 및 고찰

3.1 autogeneous 용접부 미세조직

다음의 Fig. 2는 A steel에 대해 autogeneous GTAW 용접 및 PWHT 후, 용접부 단면을 관찰한 사진이다. 그림에서 확인할 수 있듯이 Single pass GTAW 용접 후 발생한 Fusion zone의 크기는 Width 14mm, Depth 3mm로 각각 측정되었다.

Fig. 2

Macrostructure in autogeneous GTA welds of A steel

다음의 Fig. 34Table 2의 각 합금에 대해 Fig. 2에서 보이는 Fusion zone의 미세조직을 각각 OM과 SEM을 이용하여 관찰한 결과이다. Fig. 3에서 보듯이 모든 합금은 Fusion zone에서 유사한 미세조직을 가지며, 구오스테나이트 입계(Prior austenite grain boundary, PAGB)에서 Lath type의 Martensite가 발달한 것으로 판단된다. Fig. 4의 SEM 미세조직 관찰 결과, Fusion zone의 미세조직은 Tempered martensite로 확인되었으며, 이는 autogeneous 용접 후 PWHT에 따른 결과로 판단된다. Fig. 4에서 PAGB와 Lath boundaries에는 조대한 Cr-rich M23C6 탄화물이 발달하고 있으며, Lath 내부에는 미세한 Ta, Ti-rich MX 석출물이 분포하는 것을 확인할 수 있다. 한편, 기존의 다른 연구6,11)에서는 GTAW 용접 시, Fusion zone이나 HAZ에서 δ-ferrite의 발생에 대해 보고된 바가 있으나, 본 연구에서는 Fig. 3과 4에서 보듯이 autogeneous 용접 시 이와 같은 δ-ferrite는 발생하지 않는 것으로 확인되었다.

Fig. 3

OM micrographs of autogeneous GTA welds after PWHT

Fig. 4

SEM micrographs of autogeneous GTA welds after PWHT

3.2 autogeneous 용접부 기계적 성질

다음의 Fig. 5는 PWHT 후, 용접선을 따라 인장시험편을 채취한 후 all weld metal의 인장 특성을 평가한 결과이다. 그림에서 보듯이 일정한 Cr, W, Zr, Ti 함량 하에서 Ta 함량이 증가함에 따라 (A steel에서 C steel로 갈수록) 인장강도와 항복강도는 모두 증가하였으며, 이는 Ta 함량 증가에 따른 MX 석출물의 석출 증가에 따른 결과로 판단된다. 다음의 Fig. 6은 Thermo-Calc. software를 이용하여 각 합금의 평형 MX 분율을 계산한 결과이다. 그림에서 보듯이 Ta 함량이 낮은 A steel에서 Ta 함량이 높은 C steel로 갈수록 MX 분율이 증가하는 것을 확인할 수 있다. 이러한 미세 석출물 분율을 증가는 인장시험 시 전위의 이동을 방해함으로써 Fig. 4와 같이 석출강화효과에 따라 강도를 증가시키는 원인으로 작용한 것으로 판단된다.

Fig. 5

Results of the tensile tests in autogeneous GTA welds after PWHT

Fig. 6

Equilibrium fraction of MX precipitate calculated by Thermo-Calc. software

다음으로 Fig. 5에서 보면 일정한 W, Zr, Ti, Ta 함량 하에서 Cr 함량이 감소(C steel vs. D steel)함에 따라 인장강도와 항복강도는 모두 감소하였으며, 이는 Cr 함량 감소에 따른 고용강화 효과의 감소 및 M23C6 탄화물 석출 감소에 따른 석출강화 효과의 감소에 따른 결과로 판단된다. 일반적으로 입계 M23C6Fig. 4에서 보듯이 조대하게 석출되는 것을 감안하면 Cr 함량에 따른 인장강도 및 항복강도의 감소는 M23C6 탄화물 석출 감소에 따른 석출강화효과 감소 보다는 Cr 함량 감소에 따른 고용강화 효과 감소가 크게 나타난 결과로 판단된다.

마지막으로 일정한 Cr, Ta 함량에서 Zr을 줄이는 대신 Ti 함량을 증가시키는 경우 (C steel vs. E steel)에는 유사한 인장강도를 가지는 반면에 Table 3에서 보듯이 충격 특성이 크게 향상되는 것을 확인할 수 있다. 이는 기존의 연구결과들을 참고할 때 12), Ti 함량 증가에 따라 Fig. 6과 같이 고온안정성이 우수한 MX 석출물의 분율이 증가하고 이로 인해 고온에서 탄소가 많이 소모됨에 따라 상대적으로 낮은 온도에서 석출되는 M23C6의 입계 석출이 감소함으로써 충격시험 시 입계 균열 발생이 줄어들어 상대적으로 충격특성이 향상되는 것으로 판단된다.

Results of the charpy V-notch impact tests in autogeneous GTA welds

4. 결 론

본 연구에서는 저방사강 GTAW 용접을 위한 후보 Filler wire 합금에 대한 autogeneous 용접을 통해 저방사강 GTAW 용접부를 모사하였으며, 용접부에 대한 미세조직 및 기계적 특성 평가 결과는 아래와 같다.

  • 1) 후열처리 후 용접부는 Tempered martensite 기지 조직을 가지며, PAGB와 Lath boundaries를 따라 조대한 Cr-rich M23C6 탄화물이 그리고 Lath 내부에는 미세한 Ta, Ti-rich MX 석출물이 각각 분포하였다.

  • 2) Ta 함량이 증가함에 따라 용접부의 강도는 증가하였으며, 이는 미세한 MX 석출물 분율 증가에 따른 석출강화 효과에 의한 결과이다.

  • 3) Cr 함량이 감소함에 따라 용접부 강도는 감소하였으며, 이는 M23C6 석출 분율 감소 및 고용강화효과 감소에 기인한다.

  • 4) Ti 함량이 증가함에 따라 용접부 충격특성이 향상되었으며, 이는 고온 안정성이 우수한 MX 석출 증가에 따른 입계 M23C6 석출 감소에 의한 결과이다.

Acknowledgement

이 논문은 한국핵융합에너지연구원의 재정적인 지원(핵융합실증로연구사업, KFE-CN2201)하에 수행되었으며, 이에 감사드립니다.

References

1. Huang Q, Baluc N, Dai Y, Jitsukawa S, Kimura A, Konys J, Kurtz R. J, Lindau R, Muroga T, Odette G. R, Raj B, Stoller R. E, Tan L, Tanigawa H, Tavassoli A. A. F, Yamamoto T, Wan F, Wu Y. Recent progress of R&D activities on reduced activation ferritic/martensitic steels. J. Nucl. Mater 4422013;:S2–S8. https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2012.12.039.
2. Nishitani T, Yamanishi T, Tanigawa H, Nozawa T, Nakamichi M, Hoshino T, Kohyama A, Kimura A, Hinoki T, Shikama T. Japanese contribution to the DEMO-R&D program under the broader approach activities. Fusion Eng. Des 862011;:2924–2927. https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2011.07.004.
3. Lindau R, Möslang A, Reith M, Klimiankou M, Materna-Morris E, Alamo A, Tavassoli A.-A.F, Cayron C, Lancha A. M, Fernandez P, Baluc N, Schäublin R, Diegele E, Filacchioni G, Rensman J. W, Schaaf B.V. D, Lucon E, Dietz W. Present development status of EUROFER and ODS-EUROFER for application in blanket concepts. Fusion Eng. Des 75-792005;:989–996. https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2005.06.186.
4. Chun Y. B, Kang S. H, Lee D. W, Cho S, Jeong Y. H, Zywczak A, Rhee C. K. Development of Zr-containing advanced reduced-activation alloy (ARAA) as structural material for fusion reactor. Fusion Eng. Des 109-1112016;:629–633. https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2016.02.032.
5. Choi J. Y, Moon J, Jang J. H, Lee T. H, Hong H. U, Kim H. C, Kang N. H, Shin J. H, Lee C. H. Enhancement of mechanical properties by repeated heat treatment in reduced activation ferritic/martensitic steel with Ta and Ti. J. Nucl. Mater 5572021;:153321. https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2021.153321.
6. Zhu Q, Lei Y. C, Chen X. Z, Ren W. J, Ju X, Ye Y. M. Microstructure and mechanical properties in TIG welding of CLAM steel. Fusion Eng. Des 862011;:407–411. https://doi:10.1016/j.fusengdes.2011.03.070.
7. Aubert P, Tavassoli T, Rieth M, Diegele E, Poitevin Y. Low activation steels welding with PWHT and coating for ITER test blanket modules and DEMO. J. Nucl. Mater 4092011;:156–162. https://doi:10.1016/j.jnucmat.2010.09.009.
8. Sawai T, Shiba K, Hishinuma A. Microstructure of welded and thermal-aged low activation steel F82H IEA heat. J. Nucl. Mater 283-2872000;:657–661. https://doi.org/10.1016/S0022-3115(00)00089-1.
9. Ku D. Y, Oh S, Ahn M. Y, Yu I. K, Kim D. H, Cho S, Choi I. S, Kwon K. B. TIG and HIP joining of reduced activation ferritic/martensitic steel for the Korean ITER-TBM. J. Nucl. Mater 4172011;:67–71. https://doi:10.1016/j.jnucmat.2010.12.169.
10. Albert S. K, Laha K, Bhaduri A. K, Jayakumar T, Rajendrakumar E. Development of IN-RAFM steel and fabrication technologies for Indian TBM. Fusion Eng. Des 109-1112016;:1422–1431. http://dx.doi.org/10.1016/j.fusengdes.2015.12.005.
11. Arivazhagan B, Srinivasan G, Albert S. K, Bhaduri A. K. A study on influence of heat input variation on microstructure of reduced activation ferritic martensitic steel weld metal produced by GTAW process. Fusion Eng. Des 862011;:192–197. https://doi:10.1016/j.fusengdes.2010.12.035.
12. Lee C. H, Park J. Y, Seol W. K, Moon J, Lee T. H, Kang N. H, Kim H. C. Microstructure and tensile and Charpy impact properties of reduced activation ferritic-martensitic steel with Ti. Fusion Eng. Des 1242017;:953–957. https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2017.05.085.
13. Kim B. H, Moon J, Kim S. D, Jang J. H, Lee T. H, Hong H. U, Kim H. C, Cho K. M, Lee C. H. Effect of concentrations of Ta and Ti on microstructure and mechanical properties of 9Cr-1W reduced activation ferritic/martensitic steel. Fusion Eng. Des 1512020;:111364. https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2019.111364.

Article information Continued

Table 1

Chemical compositions of the base steels and filler wires for GTA welding developed in each country6-10)

C Si Mn Cr W V Ta N, ppm
CLAM6) (China) Base steel 0.12 - 0.35 8.91 1.44 0.2 0.15 -
Filler wire Higher Cr, W, and Ta contents than base steel 0.12 - 0.35 9.8 2.00 0.19 0.5 -
Same with base steel composition 0.12 - 0.35 8.91 1.44 0.2 0.15 -
EUROFER7)(EU) Base steel 0.105 0.03 0.55 8.95 1.04 0.202 0.14 380
Filler wire Same with base steel composition 0.105 0.03 0.55 8.95 1.04 0.202 0.14 380
F82H8) (Japan) Base steel 0.09 0.07 0.1 7.84 1.98 0.19 0.04 70
Filler wire Higher Mn and lower Cr and Ta contents than base steel 0.08 0.1 0.49 7.38 2.04 0.22 0.026 64
F82H9)(Japan) Base steel 0.09 - - 7.90 1.81 0.2 0.03 -
Filler wire Higher W and lower Ta contents than base steel 0.08 - - 7.70 2.00 0.2 0.02 -
IN-RAFM10)(India) Base steel 0.10 0.03 0.50 9.06 1.35 0.23 0.08 200
Filler wire Higher Ta content than base steel 0.12 0.05 0.53 8.80 1.36 0.23 0.067 30

Table 2

Chemical compositions of the RAFM plates investigated in the study

Alloys C Si Mn Cr W V Ta Ti Zr
A steel (9Cr-1.2W-0.045Ta-Ti-Zr) 0.12 0.11 0.44 8.83 1.16 0.21 0.045 0.011 0.013
B steel (9Cr-1.2W-0.06Ta-Ti-Zr) 0.11 0.11 0.43 8.78 1.14 0.21 0.060 0.012 0.010
C steel (9Cr-1.2W-0.1Ta-Ti-Zr) 0.11 0.11 0.44 8.85 1.16 0.21 0.098 0.012 0.009
D steel (8.5Cr-1.2W-0.1Ta-Ti-Zr) 0.11 0.11 0.44 8.32 1.13 0.21 0.096 0.012 0.011
E steel (9Cr-1.0W-0.1Ta-Ti) 0.12 0.12 0.44 8.90 0.98 0.21 0.096 0.016 -

Fig. 1

Dimension of tensile test specimen detached from autogeneous GTA welds

Fig. 2

Macrostructure in autogeneous GTA welds of A steel

Fig. 3

OM micrographs of autogeneous GTA welds after PWHT

Fig. 4

SEM micrographs of autogeneous GTA welds after PWHT

Fig. 5

Results of the tensile tests in autogeneous GTA welds after PWHT

Fig. 6

Equilibrium fraction of MX precipitate calculated by Thermo-Calc. software

Table 3

Results of the charpy V-notch impact tests in autogeneous GTA welds

Alloys Charpy V-notch impact energy at 0°C, J/cm2
1st 2nd 3rd Average
A steel 105 100 115 106.7
B steel 95 70 75 80.0
C steel 95 100 95 96.7
D steel 115 100 120 111.7
E steel 130 110 155 131.7