전기자동차용 Transient Liquid Phase Bonding 기술의 최신 연구 동향
Recent Studies of Transient Liquid Phase Bonding Technology for Electric Vehicles
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Abstract
Recently, interest in power modules is increasing in eco-friendly mobility such as electric vehicles (EVs) and fuel cell electric vehicles (FCEVs). The power module is a key component of the eco-friendly mobility that drives a motor by converting direct current (DC) supplied from the battery into alternating current (AC). However, a lot of heat is generated in the power module during its operation. To ensure the reliability of power modules, it is essential to form a joint suitable for high-temperature operation. Many pieces of research have been published on various bonding methods such as soldering, Ag sintering, Cu-Cu direct bonding, and transient liquid phase (TLP) bonding. The TLP bonding has many advantages, such as significantly less cost and a high melting temperature joint. In this review paper, various TLP bonding technologies with different materials and methods have been introduced and compared.
1. 서 론
탄소 배출 저감 및 친환경에 대한 전 세계적인 관심이 증가함에 따라 친환경 모빌리티(EV, FCEV)에 대한 관심이 크게 증가하고 있다. 전력 변환 모듈(파워 모듈)은 친환경 모빌리티의 핵심 부품으로 배터리에 저장된 DC를 AC로 변환시키고 차량 내 에너지의 흐름을 제어 및 분류하는 중요한 역할을 한다1,2). 이들 파워 모듈의 소형화와 고전력 밀도를 구현할 수 있는 핵심 재료로, Si 반도체를 대체할 전력 반도체인 SiC(Silicon carbide), GaN(Gallium nitride)와 같은 wide band gap (WBG) 반도체의 채용이 증가하고 있다. 이들 WBG 전력 반도체 소자는 기존에 사용되던 Si 반도체 소자보다 높은 전류 및 전압의 구동이 가능하며, 높은 주파수의 스위칭, 저손실 및 높은 전력 변환 효율과 고온 작동 등의 많은 장점을 가지고 있으나, 이들 소자가 적용된 고신뢰성 전력모듈 패키징을 위해서는 고온에서 장기간 안정적으로 동작이 가능한 접합부의 생성이 필 수적이다3-5).
고온에서 안정적으로 동작이 가능한 접합부를 형성하기 위해서 Soldering, Ag sintering, Cu-Cu direct bonding, TLP(Transient liquid phase) 접합 등 다양한 접합 공정이 연구되어 왔다. (Fig. 1) 현재 Soldering은 Pb의 독성으로 인한 피해를 막고자 무연 솔더 합금(Pb-free)을 사용하기 위한 연구가 진행되고 있다6-8). H.A. Mustain 등에 의해서 In 기반 솔더 합금 내의 In의 산화를 막기 위해 진공 분위기에서 솔더링이 진행되었다9). 또한 대표적인 고온 솔더인 Au 기반 솔더 합금은 전기적, 열적 특성이 우수하다10-12).하지만 높은 가격으로 인해서 친환경 자동차에 적용되기에는 어렵다고 판단된다. Ag sintering의 경우 전기 전도도, 열전도도가 우수한 Ag를 사용해 접합부를 형성하기 때문에 높은 신뢰성을 보여준다. 하지만 Ag의 높은 가격, 장시간 사용 시 발생하는 electromigration 현상, 공정 중에 가해지는 다소 높은 압력은 Ag sintering의 단점으로 지적되고 있다13,14). Cu-Cu direct bonding은 전기적 특성이 우수한 Cu를 직접 접합시키기 때문에 우수한 접합부 형성이 가능하지만 높은 공정 압력과 공정 중에 발생하는 Cu 산화는 접합부의 신뢰 성에 악영향을 미친다15,16).
앞서 언급한 공정들의 단점을 해결하고자 TLP 공정에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. TLP 공정의 개념은 1950년대에 J.F. Lynch 등에 의해 제시되었다. Ni 판을 삽입 금속으로 Ti 합금을 접합하였으며17), 이후 1970년대에 D. Paulonis에 의해 처음으로 TLP 접합으로 명명되었다18). TLP 접합은 솔더링과 확산 접합을 이용한 접합 방법으로, 솔더링과 같이 일시적으로 액상 금속을 형성시킨 후, 등온 응고(Isothermal Solidification)시키며 그 사이에 액상 상태의 원소들이 고상 상태의 모재로 확산되어 접합을 형성하는 방식이다. 이 과정에서 접합부에는 금속간화합물(Intermetallic compound, IMC)이 생성되게 된다. TLP 접합은 사용되는 원소와 공정 조건에 따라서 접합부 IMC의 특 성이 다양하기 때문에 application에 알맞은 원소와 공정 조건을 사용하는 것이 중요하다. TLP 접합이 완료되면 접합부가 모두 IMC로 바뀌게 되고 생성된 IMC 층은 고온에서의 기계적 특성이 우수한 것으로 알려져 있다19). 현재 원소 간의 다양한 조합(Cu-Sn, Ni-Sn, Au-Sn, Au-In)을 통해 고신뢰성을 가지는 TLP 접합부를 형성하기 위한 연구가 진행 중이다20,21). 본 논문에서는 TLP 접합의 최신 기술의 동향에 대해서 고찰하고자 한다.
2.TLP 접합
2.1 Thermo-compression 접합
Thermo-compression 접합은 가장 널리 사용되는 방법으로 열과 압력을 동시에 가하는 방식이다. 하부 기판 혹은 상하부 기판 양쪽에 열을 인가해주면서 상부 기판으로 압력을 인가한다. 하부 기판에만 열을 인가하는 경우 상부는 cold end, 하부는 hot end가 되어 기판에서 확산되는 원소의 농도가 달라져 IMC의 성장 속도 차이가 발생한다22). 공정 온도와 압력에 따라서 접합부는 다르게 생성될 수 있고 과도한 공정 압력은 chip과 기판에 손상을 줄 수 있다23).
2.1.1 Cu-Sn TLP 접합
Cu-Sn TLP 접합은 현재 가장 많이 연구되고 있는 분야로, 소재의 접근성이 좋고 공정 비용이 적게 든다는 장점을 가진다24). 또한, Sn내에서 Cu 원자의 확산이 다른 원소에 비해 빠르기 때문에 빠른 접합부 형성이 가능하다25). Cu-Sn TLP 접합 시, Sn은 기판 위 에 전해 도금되거나 포일(foil) 형태 혹은 paste 형태 로 사용된다. 상부와 하부 Cu 기판 사이에 Sn을 위치 시킨 뒤, Sn의 융점 이상 온도에서 reflow나 thermo- compression 접합 등의 공정을 진행하게 되면 Sn은 용융되고, 확산을 통해 Cu와 반응하여 계면에서 Cu6Sn5 IMC를 생성한다. 이후 반응이 진행됨에 따라 Fig. 2 와 같이 상부와 하부 IMC가 접촉하게 되고 그 이후 모든 접합부는 IMC 상으로 바뀌게 된다26). 이때 생성된 Cu-Sn IMC인 Cu6Sn5 상과 Cu3Sn 상은 Fig. 3의 상태도에서27) 확인할 수 있고, Cu6Sn5 상과 Cu3Sn 상의 융점은 각각 415 °C와 676 °C로 일반적인 전력 반 도체의 구동 온도보다 높다28). Cu-Sn TLP 접합은 Sn의 융점 이상의 온도에서 진행되며, 일반적으로 250 °C 이상의 온도에서 수행된다.
L. Sun 등의 연구에 따르면 235, 250, 265 °C에서 각각 Cu-Sn TLP 접합을 진행한 결과, 접합 온도의 증 가에 따라 IMC 성장 속도는 증가하였지만, 접합 온도가 너무 높을 경우 Kirkendall voids가 발생했다고 보고 되었다26).
Z. Yin 등의 연구에 따르면 10 ㎛ 두께의 Sn Foil과 100 ㎛ 두께의 Cu 기판을 이용해 400 °C에서 TLP 접 합을 진행한 결과, 9.9초 만에 접합부 전체가 Cu3Sn 상으로 변화했다고 보고되었다29).
2.1.2 Ni-Sn TLP 접합
Ni-Sn TLP 접합은 접합 시간, 온도, 압력에 따라 IMC 생성 속도는 다르지만 주로 Ni3Sn4가 접합부를 구성한다. 초기 Ni-Sn IMC는 Ni3Sn4로 생성되지만 전력 반도체 구동 시 발생하는 열에 의해 확산 반응이 진행되면서 Ni3Sn2 상을 거쳐서 최종적으로 Ni3Sn 상으로 안정화되게 된다30). Fig. 4의 상태도에 따르면 접합부를 구성하는 Ni3Sn4와 Ni3Sn2, Ni3Sn은 각각 798 °C, 1280 °C, 1172 °C의 높은 융점을 가지고 있기 때문에 고온에서 안정적인 접합부를 구성하는데 적합한 재료가 될 수 있다31). Ni은 파워 모듈의 금속 배선 공정에 널리 사용되고 있으며, SiC와 열팽창계수 (Coefficient of thermal expansion, CTE)가 유사하기 때문에 SiC 기반의 파워 모듈에 적용이 유리하다는 장점을 갖는다32).
또한 높은 온도에서 구동하는 MS-SOFC(Metal- supported solid oxide fuel cell)를 sealing 하고자 다양한 연구가 진행되었으나 sealing에 필요한 높은 열과 그로 인해 발생하는 산화는 접합부의 기계적 강도 감소의 원인이 되었다33,34).
J. Cao 등은 TLP 접합을 통해 낮은 온도에서 접합을 진행하여 앞서 언급된 문제점을 해결하고자 하였다. Steel 구조체 위에 Ni층을 전해 도금시킨 후 30 ㎛ 두 께의 Sn을 두 기판 사이에 삽입하여 TLP 접합을 진행 하였다. 10-60분 동안 250 °C-400 °C사이에서 접합을 진행하였고 이때 20 kPa의 압력이 샘플에 인가되었다. 300 °C에서 접합 시간이 길어질수록 접합부에 생성되는 IMC의 양은 증가하였다. 400 °C에서는 60 분 동안 접합을 진행했을 때 Sn은 모두 소비되고 Ni과 반응하여 Ni3Sn4를 생성한 것을 Fig. 5에서 확인할 수 있다. Ni과 Ni3Sn4 사이에 얇은 Ni3Sn2상이 생성된 것을 TEM을 통해서 확인하였다35).
2.1.3 Au-Sn TLP 접합
Au-Sn 소재는 Au가 갖는 높은 기계적, 전기적 신뢰성 및 고온 신뢰성 때문에 널리 연구된 분야이다. 또한 산화 저항성이 우수하여 가혹한 부식 환경에서의 신뢰성을 보장할 수 있다36). 가장 많이 쓰이는 Au-20Sn (wt %) 공정 솔더는 278 °C의 융점을 가지고 있고 Au5Sn과 AuSn 두 가지의 고체상을 가지고 있다. 두 고체상은 각각 519 °C, 419 °C의 높은 융점을 가지고 있다37).
M. Wang 등은 Ni 기판 사이에 Au-Sn 솔더를 사용하여 TLP 접합을 진행하였다. 350 °C 공정 온도에서 60 분간 접합을 진행하였고 이후 다양한 신뢰성 실험을 진행하였다. 접합 초기에는 Au5Sn과 AuSn이 접합부에 생성되었고 Ni 기판과 솔더 사이에서 Ni3Sn2 층이 생성되었다. 60분까지 접합 시간이 증가하면서 AuSn 상은 ɑ(Au) 상으로 변화하였다. 고온에서 진행한 전단 시험과 장시간 열처리 이후 진행한 전단 시험을 통해서 접합부의 전단 강도 감소는 매우 적은 것을 확인하였다38).
2.1.4 Cu-Sn-Ni TLP 접합
Chip과 기판에 사용된 표면처리 종류에 따라서 TLP 접합부의 특성은 변화한다. S. Baek 등은 Cu/Sn/ Ni(P), Ni/Sn/(OSP)Cu 두 가지 구조를 TLP 접합 시킨 후 그 특성을 비교하였다. 기판은 무전해 도금을 통해서 Ni 층이 도금되었고 chip은 전해 도금을 통해서 Ni 층이 도금되었다. 300 °C에서 10분, 30분, 60 분 동안 TLP 접합되었다. 접합 시간이 짧을 경우 접합 부에는 Sn이 남아있는 것을 확인하였다. 두 샘플 모두 접합 시간이 증가할수록 전단 강도는 증가하였으나, Cu/ Sn/Ni(P) 구조가 더 높은 전단 강도를 가지는 것을 확인하였고 이는 파워 모듈에 쓰이기 적합하다는 것을 의미한다39).
2.2 Ultrasonic assisted TLP 접합
최근 TLP 접합의 단점인 긴 접합 시간을 보완하기 위해 초음파 에너지를 함께 인가하는 접합 방법이 활발히 연구되고 있다. Fig. 6은 초음파를 함께 인가하는 TLP 접합의 공정 모식도이다40). 초음파를 이용해 접합을 진행하면 일반적인 thermo-compression 접합에 비해 접합 시간을 크게 단축시킬 수 있다는 장점이 있다. 초음파를 인가하면 acoustic cavitation 효과와 acoustic streaming 효과가 발생한다. Acoustic cavitation 효과는 초음파를 인가할 때 액상 솔더 내부의 공동이 생성 및 성장과 붕괴를 반복하며 국부적으로 열과 압력을 발 생시키는 현상이다. 이러한 공동의 붕괴로 인해 acoustic streaming 현상이 발생하여 솔더의 젖음성이 향상되고 이로 인해 접합부 구성 원소들 간의 반응을 촉진시켜 초음파를 인가하지 않았을 때보다 빠른 IMC 형성이 가능 하다41). 또한 일반적인 thermo-compression 접합은 반응 초반에 생성된 IMC가 두 원자 간의 반응을 방해 하는 장벽으로 작용하여 시간이 지날수록 IMC의 생성 속도가 감소된다. 하지만 초음파를 인가할 경우, 초음파에 의해 IMC가 진동하며 두 이종 원자가 직접 반응을 해 빠른 접합부 형성이 가능해진다42). 이러한 장점들로 인해 초음파를 이용한 TLP 접합이 다양하게 연구되고 있지만 초음파의 영향으로 혼(Horn)이 직접 닿는 부분은 손상될 수 있다는 단점이 존재한다.
2.2.1 Cu-Sn system
Cu-Sn TLP 접합의 경우 두 원소 간의 확산속도가 빠르기 때문에, 접합 시에 초음파를 인가하면 수초 내의 접합이 가능하다. Fig. 7은 초음파를 함께 인가한 Cu-Sn TLP 접합 시 접합부 IMC의 형성 및 변화 과 정을 나타낸 모식도이다40).
J.H. Liu 등은 일반적인 TLP 접합과 초음파를 함께 인가한 TLP 접합을 비교하였다. 일반적인 TLP 접합은 250 °C에서 60분간 1 N의 압력 하에서 접합을 진행하였고, 초음파 TLP 접합은 250 °C에서 20 kHz 의 진동수와 300 W의 파워를 가지는 초음파를 4초간 인가하여 0.4 MPa의 압력 하에서 접합을 진행하였다. 그 결과 Fig. 8과 같이 일반적인 TLP 접합은 60분의 접합 시간이 지난 후 접합부 전체가 IMC로 변화하였으며, 초음파를 인가한 TLP 접합은 4초 만에 접합부 전체가 IMC로 변화하였다43).
2.2.2 Ni-Sn system
Ni-Sn TLP 접합은 796 °C 이하에서 Ni3Sn4 상 외에 다른 IMC는 생성되지 않는 것이 장점이다. Cu-Sn TLP 접합의 경우, 접합 온도나 시간의 증가에 따라 IMC 상변화가 발생한다. 이때, 접합부는 이종 IMC로 구성되고 이로 인해 접합부에서 신뢰성 문제가 발생할 수 있다. 일반적으로 초음파를 이용한 Ni-Sn TLP 접합은 비교적 낮은 온도에서 짧은 시간 내에 Ni3Sn4 상으로 이루어진 접합부를 형성하는 것이 목적이기 때문에 Ni3Sn2 및 Ni3Sn 형성으로 인한 문제를 고려하지 않아도 된다는 장점이 있다44). Ni은 Sn과 Ni3Sn4 내 에서 확산이 느리기 때문에 접합부를 모두 IMC로 바꾸는데 오랜 시간이 소요된다. 이를 해결하기 위한 방안으로 초음파를 함께 인가하는 방식의 연구가 널리 진행되고 있다45).
W. Zhang 등은 초음파로 인한 chip 손상을 방지하기 위해 Fig. 9와 같은 방식으로 chip이 아닌 하부 기판에 초음파를 인가하여 Ni-Sn TLP 접합을 진행하였다. Ni 입자의 크기를 나누어 접합을 진행한 결과, 작은 크기와 큰 크기의 입자를 혼합하여 접합을 진행한 경우에 접합부의 Sn이 모두 소모되고 Ni3Sn4 및 잔류 Ni만으로 이루어진 접합부를 형성하였으며 45.2 MPa 의 전단 강도를 얻었다고 보고하였다46).
3. TLPS(Transient liquid phase sintering) 접합
TLP 접합은 접합부의 모든 솔더를 확산을 통해 IMC 로 바꿔 고온에서 안정적인 IMC 층을 형성한다. IMC는 융점이 높아 고온 신뢰성이 보장된다는 장점이 있지만 접합부의 솔더를 모두 IMC로 바꿔야하기 때문에 모든 솔더의 확산이 완료될 때까지 긴 시간이 필요하다 47). 이러한 단점을 보완하고자 최근에는 분말을 이용한 TLPS(Transient liquid phase sintering) 접합이 연구되고 있다. TLPS 접합은 저융점 금속 분말과 고융점 금속 분말을 혼합하여 제작한 페이스트를 사용하 여 접합을 진행한다. 기존에 사용되던 TLP 접합보다 확산 반응이 일어나는 접촉 면적 및 계면이 넓기 때문에 공정 시간을 크게 단축시킬 수 있다. TLPS 접합은 사용되는 분말의 종류, 크기, 혼합비, 공정 조건에 따라서 특성이 다르기 때문에 application에 최적화된 방법을 찾는 것이 중요하다48-50).
최근 보고된 X. Peng 등의 연구에서는 Sn 무전해 도금된 Cu 분말을 통해 TLPS 접합을 진행하였다. TLPS 공정 중에 발생하는 Cu의 산화 문제를 방지하 고분말 간의 고른 분포를 위해서 Sn으로 코팅된 Cu 분말을 사용하였다. 0.2 MPa의 공정 압력 하에서 300 °C와 340 °C의 온도에서 150분까지 접합이 진행 되었다. 두 온도 모두 짧은 접합 시간에서는 Sn의 반응이 완전히 이루어지지 않아 접합부에 잔여 Sn이 존재하였다. 잔여 Sn은 IMC 보다 융점이 낮기 때문에 구동 중에 용융되게 되면 접합부 신뢰성에 악영향을 미칠 수 있다. Fig. 10을 통해서 접합부의 Sn이 모두 소비되기까지 300 °C에서는 150분이 소요되었고, 340 °C 에서는 120분이 소요된 것을 확인하였다51).
Cu와 Sn이 반응하게 되면 Cu6Sn5 상인 IMC가 생성된다. 이후 Cu의 지속적인 공급으로 인해서 Cu6Sn5 는 Cu3Sn으로 상이 변화하게 되고 이로 인해 접합부는 잔여 Cu와 Cu6Sn5, Cu3Sn으로 구성된다. 파워 모듈 구동 시 접합부의 온도는 250 °C 이상으로 높게 올라가기 때문에52) TLPS 공정을 통해 생성된 IMC 층은 구동 온도보다 높은 융점을 가져야한다. Fig. 3을 통해 확인된 Cu-Sn 계에서 접합부를 구성하는 IMC인 Cu, Cu6Sn5, Cu3Sn의 융점은 각각 1085 °C, 640 °C, 415 °C 로 파워 모듈의 구동 온도보다 높기 때문에 접합부의 신뢰성을 확보할 수 있다.
S.E. Jeong 등은 Ni 분말과 Sn 분말을 혼합하여 제작한 페이스트를 이용해 TLPS 접합을 진행하였다. Ni과 Sn은 상대적으로 낮은 가격과 우수한 접합부 특성으로 인해서 파워 디바이스의 접합재료로 많이 사용 되고 있다. 또한 Ni과 Sn의 반응으로 생성된 IMC는 796 °C의 높은 융점을 가지고 있어 고온에서도 안정적인 상태로 존재할 수 있다. 3:7 (wt %)의 Ni과 Sn의 혼합비로 페이스트를 제작한 후 6 MPa의 압력과 Sn 의 융점 이상의 온도와 다양한 시간에서 접합을 진행하였다. 250 °C, 270 °C에서 접합이 진행되었을 때는 잔여 Ni와 Ni3Sn4가 접합부를 형성하였고 300 °C와 350 °C에서는 잔여 Ni, Ni3Sn4와 잔여 Ni과 Ni3Sn4 사이에서 생성된 Ni3Sn2가 접합부를 형성하였다. Fig. 11을 통해서 온도별 접합부를 확인할 수 있다. 접합 온도와 시간이 증가할수록 Ni과 Sn의 반응으로 인한 부피 수축이 일어나 접합부에 micro voids의 수가 증가하였으나 상당히 높은 우수한 접합 강도를 확보할 수 있음을 보였다53).
4. 결 론
본 논문에서는 현재 EV 등 친환경 자동차에 적용하기 위해 활발히 연구 중인 TLP 접합의 종류 및 특성 에 대해서 기술하였다. 전력 반도체의 활용 분야가 점차 늘어나면서 고온에서 안정적인 접합부를 형성할 수 있는 접합 방식에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그 중 TLP 접합은 공정 온도와 압력이 낮고 비용이 저렴하다는 장점이 있다. TLP 접합은 사용되는 원소와 공정 조건에 따라서 접합부의 IMC가 다르게 생성될 수 있다. 이는 접합부의 특성으로 직결되기 때문에 application에 따라 적합한 원소와 공정을 사용하는 것이 중요하다. 일반적으로 사용되고 있는 TLP 접합의 단점을 보완하고자 초음파 인가, 분말을 이용한 TLP 접합 과 같은 다양한 연구가 진행되고 있다. 기존에 사용되던 TLP 접합에 비해 공정 시간을 크게 단축시킬 수 있으므로 공정의 효율을 증가시킬 수 있다. 하지만 초음파 인가 시, chip과 기판에 손상이 발생할 수 있고 분말을 이용해 TLP 접합을 진행하면 산화 문제가 발생하여 접합부의 신뢰성에 영향을 미칠 수 있다. 따라서 앞으로 진행될 연구에서는 앞서 언급된 문제점을 해결하며 최적의 TLP 접합부를 형성하기 위한 방법이 고안되어야 할 것이다.
감사의 글
이 논문은 2022년도 정부(산업통상자원부)의 재원으로 한국산업기술진흥원(P0008458, 2022년 산업혁신인 재성장지원사업)의 지원과 정부(과학기술정보통신부)의 재원으로 한국연구재단의 지원(No. 2021R1A2C1009714)을 받아 수행된 연구임.